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1 化学反应体系的工程分析1

1.1 反应体系的化学计量学分析1

1.1.1 化学计量方程2

1.1.2 独立反应数3

1.1.2.1 化学计量系数矩阵法4

1.1.2.2 原子矩阵法6

1.1.3 复杂反应体系的物料衡算和能量衡算8

1.1.4 复杂反应体系的化学计量学分析11

1.2 反应体系的化学平衡分析15

1.2.1 化学平衡分析的意义15

1.2.2 单一反应体系的化学平衡分析17

1.2.3 复杂反应体系的化学平衡计算21

1.3 工程反应动力学及其数学描述25

1.3.1 反应速率的定义25

1.3.2 反应动力学模型的分类26

1.3.2.1 机理的动力学模型26

1.3.2.2 半机理的动力学模型27

1.3.2.3 经验的动力学模型28

1.3.3 均相反应动力学29

1.3.3.1 温度对反应速率的影响29

1.3.3.2 浓度对反应速率的影响32

1.3.4 非均相反应动力学33

1.3.5 两类反应动力学方程的评价37

1.4 工程反应动力学的实验研究方法39

1.4.1 实验反应器39

1.4.1.1 积分反应器40

1.4.1.2 微分反应器41

1.4.1.3 无梯度循环反应器42

1.4.1.4 脉冲反应器44

1.4.1.5 瞬态响应反应器45

1.4.1.6 实验反应器的比较46

1.4.2 实验的规划和设计46

1.4.3 实验数据处理48

1.4.3.1 模型筛选48

1.4.3.2 实验数据拟合48

1.4.3.3 模型的显著性检验55

1.4.4 序贯实验设计56

1.4.4.1 模型鉴别的序贯实验设计56

1.4.4.2 参数估计的序贯实验设计58

1.5 单分子可逆反应网络的动力学分析60

1.5.1 Wei-Prater法的实质62

1.5.2 单分子可逆反应体系的几何特征65

1.5.3 速率常数矩阵的特征方向67

1.5.4 自然体系和特征体系之间的组成变换72

1.5.5 特征根的确定和反应速率常数的计算75

1.5.6 单分子可逆反应体系的一种工程模型79

1.6 复杂反应体系的集总动力学模型81

1.6.1 集总动力学模型的概况81

1.6.2 一个实例：催化裂化集总动力学模型82

1.6.2.1 催化裂化简介82

1.6.2.2 三集总模型83

1.6.2.3 十集总模型87

1.6.3 集总方法的理论分析89

1.6.3.1 作为离散体系的集总理论分析90

1.6.3.2 作为连续体系的集总理论分析92

1.6.4 实际集总的一般原则97

参考文献98

习题101

2 均相反应器分析105

2.1 理想间歇反应器106

2.1.1 特征反应时间106

2.1.2 间歇反应器的物料衡算和能量衡算方程107

2.1.3 末期动力学和配料比的影响112

2.1.4 间歇反应器的最优反应时间117

2.2 理想连续流动反应器120

2.2.1 活塞流反应器120

2.2.1.1 活塞流反应器的物料衡算和能量衡算方程120

2.2.1.2 最优反应温度和最优反应温度序列124

2.2.2 全混流反应器127

2.2.3 理想流动反应器的比较131

2.2.4 理想反应器的组合和操作方式的选择134

2.3 非理想连续流动反应器138

2.3.1 分散模型138

2.3.2 多级全混釜串联模型141

2.4 全混流反应器的热稳定性142

2.4.1 热稳定性的基本概念142

2.4.2 全混釜热稳定性的定态分析145

2.4.3 全混釜热稳定性的动态分析150

2.4.4 全混流反应器的开车159

参考文献161

习题162

3 非均相反应过程分析165

3.1 非均相反应过程的传递特征和处理方法165

3.1.1 非均相反应过程的传递特征165

3.1.2 本征动力学与表观动力学166

3.2 气固相催化反应过程167

3.2.1 外部传质和传热的影响168

3.2.1.1 等温外部效率因子168

3.2.1.2 非等温外部效率因子175

3.2.1.3 外部传递对复杂反应选择性的影响177

3.2.1.4 外部传递引起的催化剂颗粒的多重定态184

3.2.2 内部传质和传热的影响186

3.2.2.1 等温条件下的内部效率因子186

3.2.2.2 非等温条件下的内部效率因子195

3.2.2.3 内部传递对复杂反应选择性的影响200

3.2.3 外部传递和内部传递的综合影响203

3.2.3.1 等温条件下的总效率因子203

3.2.3.2 非等温条件下的总效率因子205

3.2.3.3 反应相内、外的温度梯度分布207

3.3 气液相反应过程210

3.3.1 气液反应过程的基本方程210

3.3.2 拟一级不可逆反应213

3.3.3 不可逆飞速反应217

3.3.4 二级不可逆反应220

3.4 流固相非催化反应过程223

3.4.1 基本特征223

3.4.2 一般模型226

3.4.3 缩核模型230

3.4.3.1 缩核模型的计算231

3.4.3.2 速率控制步骤的判别234

3.5 气液固三相反应过程236

参考文献243

习题244

化学反应器分析248

4.1 气固相反应器的分类和选型249

4.1.1 固定床反应器249

4.1.2 流化床反应器252

4.1.3 移动床反应器255

4.1.4 气固相反应器的选型255

4.2 固定床反应器的热特性261

4.2.1 绝热固定床反应器的多重定态和热稳定性261

4.2.2 列管式固定床反应器的热稳定性263

4.2.3 列管式固定床反应器的参数敏感性269

4.2.4 自热式固定床反应器273

4.3 气液相反应器的分类和选型277

4.3.1 填料塔278

4.3.2 喷洒塔279

4.3.3 板式塔280

4.3.4 鼓泡塔281

4.3.5 通气搅拌釜281

4.3.6 气液反应器的选型283

4.4 化学反应器中的微观混合286

4.4.1 反应物系的混合状态286

4.4.2 微观混合对简单反应转化率的影响289

4.4.3 微观混合对快速反应产物分布的影响295

4.5 混合与聚合反应器选型297

4.5.1 聚合反应的特点297

4.5.2 返混对聚合物分子量分布的影响299

4.5.3 微观混合对聚合物分子量分布的影响301

参考文献305

习题307

5 反应器数学模型310

5.1 数学模型方法概述310

5.1.1 数学模型方法的特征和工作步骤311

5.1.2 反应器数学模型的分类313

5.2 建立反应器数学模型的方法313

5.2.1 机理性模型313

5.2.1.1 以反应器为对象的描述方法313

5.2.1.2 以反应物料为对象的描述方法316

5.2.1.3 微元特性衡算模型316

5.2.2 经验关联模型320

5.3 理想混合反应器的计算——代数方程模型的解法322

5.4 固定床反应器的计算(一)——常微分方程初值问题的解法328

5.4.1 Rungc-Kutta法329

5.4.2 绝热固定床反应器的计算332

5.5 固定床反应器的计算(二)——常微分方程两点边值问题的解法337

5.5.1 打靶法339

5.5.2 正交配置法343

5.6 固定床反应器的计算(三)——偏微分方程的解法350

5.6.1 拟均相二维模型350

5.6.2 Crank-Nicholson法(隐式差分法)352

参考文献360

习题362